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    我國科學家在甲烷低溫轉化研究中取得重要進展

    日期 2020-01-19   來源:化學科學部   作者:雷驚雷 高飛雪  【 】   【打印】   【關閉

    圖. “分子圍欄”示意圖。反應氣和甲烷產物可以擴散出入圍欄,過氧化氫中間體被富集在圍欄內,促進反應進行。

      在國家自然科學基金項目(批準號:91634201, 21822203, 91645105)資助下,浙江大學肖豐收教授與王亮研究員團隊、殼牌石油公司研發團隊和山西大學楊恒權教授團隊合作,開發了系列“分子圍欄”催化劑,將甲烷在低溫下高效轉化成甲醇。研究成果以“Hydrophobic Zeolite Modification for In situ Peroxide Formation in Methane Oxidation to Methanol”(沸石的疏水修飾用于原位生成過氧化氫氧化甲烷制甲醇)為題,于1月10日在線發表在Science(《科學》)上。論文鏈接:https://science.sciencemag.org/content/367/6474/193。

      甲烷是天然氣、頁巖氣、可燃冰和煤層氣的主要成分,儲量豐富,是一種重要的化石資源。傳統甲烷制備甲醇路線,需要將甲烷重整得到合成氣,再發生加氫反應制得甲醇產品。甲醇是最基本的化學原料之一,是生產系列化工產品的重要平臺分子。幾十年來,科學家一直夢想著有朝一日能將甲烷一步高效轉換成甲醇。但是因為甲烷分子的高度穩定性以及高的碳氫鍵能,直接將甲烷氧化制備甲醇的反應效率一直都很低。甲烷的選擇性轉化,尤其低溫下的轉化非常具有挑戰性。

      針對上述問題,浙江大學肖豐收教授與王亮研究員等團隊經過多年研究,深入理解甲烷低溫氧化的反應過程,發現過氧化氫中間體的擴散是影響反應的關鍵。基于此,他們提出用“分子圍欄”的策略設計催化劑。他們在包裹金屬納米顆粒的沸石晶體外表面上修飾分子尺度的疏水殼層(圖),鎖住轉化反應中的關鍵成分——過氧化氫。過氧化氫無法擴散,在“圍欄”中持續與甲烷充分反應,源源不斷生成甲醇。實驗表明,該新型催化劑能讓甲烷在低溫下原位高效轉化成甲醇,轉化率達到17.3%,甲醇選擇性達到92%,這是目前報道的最高水平。該研究對于進一步探索甲烷的高值利用和開發新型的高效催化劑具有重要意義。




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