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    我國科學家證實二維冰的存在并揭示其生長機制

    日期 2020-01-19   來源:化學科學部   作者:雷驚雷 高飛雪  【 】   【打印】   【關閉

      在國家自然科學基金(批準號:21725302, 11888101, 11634001, 11525520)等資助下,北京大學物理學院量子材料中心江穎、徐莉梅與美國內布拉斯加大學林肯分校曾曉成以及北京大學/中國科學院王恩哥等合作,利用高分辨原子力顯微鏡技術,首次在實驗上證實了冰在二維極限下可以穩定存在,將其命名為:二維冰I相,并以原子級分辨率拍到了二維冰的形成過程,揭示了其獨特的生長機制。研究成果以“Atomic Imaging of Edge Structure and Growth of a Two-dimensional Hexagonal Ice”(二維冰邊界結構和生長的原子級成像)為題,于1月2日發表在學術期刊Nature(《自然》)上。論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-019-1853-4。

      冰是水的常見物態,由水分子規則排列形成,其結構與成核生長在材料科學、摩擦學、生物學、大氣科學等眾多領域具有至關重要的作用。早在20世紀20年代,英國著名物理學家、X射線發現者布拉格(Bragg)與其它幾位科學家就分別利用X射線對冰晶體結構進行了表征。經過近一百年的研究和探索,迄今人們已經發現冰的18種晶相(三維冰相)。然而,冰在二維極限下是否能獨立穩定存在?這個問題有很大的爭議。

      江穎等研究人員通過精確控制溫度和水壓,成功地在疏水的金襯底(Au(111))上生長出了一種單晶二維冰結構。這種二維冰可以完全鋪滿襯底(圖. (a)和(b))。研究人員進一步利用基于一氧化碳針尖修飾的非侵擾式原子力顯微鏡成像技術,結合理論計算確定了其原子結構。結果表明,二維冰由兩層六角冰無旋轉堆疊而成,兩層之間靠氫鍵連接,每個水分子與同一層的水分子形成三個氫鍵,與上下層的水分子形成一個氫鍵,因此所有的氫鍵都被飽和,結構非常穩定,是一種不依賴于襯底的本征二維冰(圖. (c))。1997年,古賀(Koga)和曽曉成等人利用分子動力學模擬首次預測了這種“互鎖型”雙層二維冰,但一直缺乏確切的結構實驗證據。因此,這也是第一種被實驗所證實的二維冰結構,研究人員將它正式命名為“二維冰I相”。

      為了進一步揭示二維冰的形成機制,研究人員對二維冰島的邊界進行高分辨成像,發現二維冰的邊界是由未重構的鋸齒狀(圖. (d))邊界和重構的扶椅狀(圖. (e))邊界構成。同時,研究人員還通過“速凍”技術,在邊界上捕獲了冰生長過程中的中間態結構,并基于這些中間態邊界結構重現了二維冰的形成過程,結合理論計算和模擬提出了二維冰島鋸齒狀邊界的“搭橋”式生長和扶椅狀邊界的“播種”式生長機制。此外,根據理論計算的結果,研究人員認為該生長機制具有一定的普適性,適用于其他疏水的襯底。

      二維冰的發現改變了一百多年來人們對冰相的傳統認識,開啟了探究二維冰家族系列的大門,為冰在低維和受限條件下的形態和生長提供給了全新的圖像。同時,二維冰在很多應用領域也有潛在意義。比如:表面上的二維冰可以促進或抑制三維冰的形成,這對于設計和研發防結冰材料具有潛在的應用價值;二維冰中水分子所有的氫鍵都被飽和,因此與表面的相互作用極小,可以起到超潤滑作用,減小材料之間的摩擦;此外,二維冰本身也可以作為一種特殊的二維材料,為高溫超導電性、深紫外探測、冷凍電鏡成像等研究提供全新的平臺。

    圖.(a)利用qPlus型原子力顯微鏡技術對Au(111)表面的二維冰進行成像;(b)二維冰的高分辨原子力顯微鏡圖像;(c)二維冰的原子模型;(d)和(e)二維冰島的鋸齒狀邊界和扶椅狀邊界對應的“搭橋”式和“播種”式生長模式




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